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論文

Multi-atom resonant X-ray emission in simple binary compounds

馬場 祐治*; 下山 巖

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 987, p.164845_1 - 164845_5, 2021/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:34.88(Instruments & Instrumentation)

簡単な二元系のアルカリ金属塩化物及びアルカリ土類金属塩化物について、一方の原子の内殻電子を共鳴励起したとき、相手側の原子から放出される特性X線を測定することにより、多原子共鳴(Multi-atom resonance)の効果を調べた。固体CaCl$$_{2}$$のCa 1s電子を共鳴励起すると、Clから放出されるCl K$$alpha$$ X線の強度が減少することを見出した。一方、CaCl$$_{2}$$の水溶液について同様にCa 1s電子を共鳴励起しても、Cl K$$alpha$$ X線の強度に変化は認められなかった。同様の結果は、KCl、SrCl$$_{2}$$においても観測された。このことから、これらの二元系物質では、励起される原子に直接結合した原子だけに多原子共鳴が起こることが明らかとなった。

論文

Room-temperature adsorption behavior of cesium onto calcium silicate insulation

Rizaal, M.; 斉藤 拓巳*; 岡本 孝司*; Erkan, N.*; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00563_1 - 19-00563_10, 2020/06

福島第一原子力発電所2号機において、一次冷却系の断熱材に使用されているケイ酸カルシウムへのセシウム(Cs)の吸着がペデスタル領域の高線量に影響している可能性が指摘されている。本研究では、高温でのCs吸着挙動評価の前段階として、室温でCsをケイ酸カルシウムに吸着させる試験を行った。吸着速度の解析の結果、基本的な吸着機構は化学吸着であることが示唆された。また、等温における吸着量のCs濃度依存性の評価により、単分子層の形成の後に多分子層が形成することが示唆された。

論文

Calcium silicate hydrate (C-S-H) gel solubility data and a discrete solid phase model at 25$$^{circ}$$C based on two binary non-ideal solid solutions

Walker, C.; 須藤 俊吉; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明

Cement and Concrete Research, 79, p.1 - 30, 2016/01

 被引用回数:69 パーセンタイル:90.65(Construction & Building Technology)

セメント系材料の変質挙動を定量的に予測するためには、カルシウムシリケート水和物ゲル(C-S-H)の溶解挙動をモデル化することが重要である。本研究では、C-S-Hゲルの溶解データの実験値について、既往の文献値とCa/Si比0.2$$sim$$0.83における新規データとを収集・抽出した。これらのデータを用いて、水溶液中における二組の二元系非理想固溶体(SSAS)とみなし、離散的なCa/Si比を有する固相(DSP)として設定したC-S-Hゲルの溶解モデルを構築した。本研究で構築したDSP型のC-S-Hゲルの溶解モデルの特長は、Ca/Si比2.7$$rightarrow$$0でのC-S-Hゲルの溶解データ(pH値、Ca濃度及びSi濃度)の再現性が良好であること、Ca/Si比1.65以上ではポルトランダイトを含むこと、Ca/Si比0.85での調和溶解を再現すること、Ca/Si比0.55以下でアモルファスシリカを含むことである。Ca/Si比0.55以下でアモルファスシリカを含むことは、本研究におけるIR分析によって確認された。

論文

Nanostructural deformation analysis of calcium silicate hydrate in Portland cement paste by atomic pair distribution function

鈴木 裕士; Bae, S.*; 兼松 学*

Advances in Materials Science and Engineering, 2016, p.8936084_1 - 8936084_6, 2016/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.58(Materials Science, Multidisciplinary)

圧縮負荷におけるポートランドセメント硬化体(PC硬化体)のカルシウムシリケート化合物(CSH)のナノ構造の変形挙動を、シンクロトロン放射光により測定した原子対相関関数(PDF)により評価することに成功した。PC硬化体のPDFは、CSH粒子のサイズに一致する2.0nm以下の短距離構造に特異な変形挙動を示した。一方で、それ以上の長距離構造では、ブラッグ回折のピークシフトから得られた水酸化カルシウム相(CH)の変形挙動にほぼ一致した。CSHの圧縮変形挙動は粒状材料の変形挙動に類似しており、CSH粒子間のすべりと密度の変化に起因した3つの変形段階に分けることができた。このように、PDFを応用することにより、PC硬化体のCSHナノ構造の変形機構を理解できる可能性のあることを示した。

論文

セメント共存下でのスラグの溶解挙動

前田 敏克; 馬場 恒孝*; 堀田 克敏*; 水野 大*; 小澤 達也

日本原子力学会和文論文誌, 4(4), p.242 - 247, 2005/12

SiO$$_{2}$$, CaO及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を主成分とするスラグ試料を用いて、セメント共存下における静的浸出試験を90$$^{circ}$$Cで行い、処分環境として想定されるセメント環境でのスラグの溶解挙動を調べた。その結果、スラグは試験期間をとおして一定の速度で溶解することがわかった。これは、スラグとともに放出された主成分Siがカルシウムシリケート水和物に取り込まれることによって液中Si濃度の低い状態が保たれ、初期における溶解反応速度が継続したためと推察された。

報告書

3段階共鳴イオン化分光法による$$^{40}$$Caのイオン化ポテンシャルの高精度測定

宮部 昌文; 大場 正規; 加藤 政明; 若井田 育夫; 渡部 和男

JAERI-Research 2004-023, 17 Pages, 2004/11

JAERI-Research-2004-023.pdf:2.71MB

単一モード連続発振の外部共振器半導体レーザーを用いた3段階共鳴イオン化分光法により、カルシウム40のイオン化ポテンシャルを高精度で決定した。基底状態のカルシウム原子を${it 4snp}$($$^{1}$$P$$_{1}$$)系列と${it 4snf}$($$^{1}$$F$$_{3}$$)系列の${it n}$=20-150の高リドベルグ状態に励起して、得られた準位エネルギーをリドベルグリッツの拡張公式で近似することにより、イオン化ポテンシャルを従来より1桁高い精度で49305.9240(20)cm$$^{-1}$$と決定することができた。

論文

レーザー共鳴分光法を用いた同位体の高感度分析; クリアランスレベル検認技術への適用をめざして

若井田 育夫; 宮部 昌文

ぶんせき, 2004(10), p.585 - 590, 2004/10

原子力施設の廃止に伴い発生する極濃度放射性廃棄物を一般廃棄するための基準として、クリアランスレベルが定められようとしている。$$^{41}$$Caを対象とした濃度基準の検認技術として、現在開発中の半導体レーザー利用コリニア共鳴蛍光法,共鳴電離法を取り上げた。コリニア法は、光源が1台で済み、ドップラー同調により光源の波長掃引が不要であるため操作が簡便である。大きさは2m$$times$$3m程度に収められる。同位体比10$$^{-7}$$程度のクリアランスレベル測定を、迅速で経済的に実施できる最適な方法となる。共鳴電離法は、複数のレーザー制御を要する困難さはあるが、技術的には可能な段階にある。同位体比感度が10$$^{-12}$$に達することから、環境中のクリアランス核種の濃度監視等に有効な技術となる。大きさはより小型で、1m$$times$$2m程度に収められる可能性がある。同位体選択性は加速器質量分析法(AMS)の測定領域に及ぶことから、AMSの事前分析や、従来法とAMSの測定領域を補完する手法として期待できる。分析にはトレーサビリティーの確保が要求され、標準試料を用いた直線性の検証が重要となる。従来の分析手法を基本とした精密で正確な標準試料の提供が不可欠で、これを高めつつ新しい手法の開発を進める必要がある。

報告書

ベントナイトの長期安定性の検討-セメント系材料の影響を受けた地下水中のベントナイト安定性の予備調査-

市毛 悟*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2001-007, 56 Pages, 2002/01

JNC-TN8430-2001-007.pdf:13.13MB

放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物への地下水の浸入と廃棄物からの核種の溶出及び移行を抑制するため、低透水性で収着能を有したベントナイトと呼ばれる粘土の使用が検討されている。一方、処分施設の構造材や埋め戻し材等として、セメント系材料の使用が検討されている。セメント系材料と接触した地下水はアルカリ性を示し、膨潤特性の劣化などベントナイトの性能に影響を与えることが予想されている。そのため、処分システムの安全評価を行うためには、処分環境におけるベントナイトの変質について検討するとともに、ベントナイトの長期的な変遷挙動を予測することが重要となる。本研究では、ベントナイトの変質の結果生じる鉱物を確認することを目的として、3種類の試験溶液(Ph=7,12.5,14)と粉末ベントナイトを用いた高温条件(200$$^{circ}C$$)でのバッチ浸漬試験を実施し、セメント系材料の影響として報告されている層間陽イオン交換、ゼオライト化、バイデライト化、シリカセメンテーション及びC-S-Hゲル化の生成について検討した。試験の結果、液相中のNaイオン濃度の増加とCaイオン濃度の減少からベントナイトのカルシウム化の可能性を確認するとともに、浸出陽イオン量を用いた概略的な解析からCa化を定量化した。また、液相分析の結果及び平衡論を用いたアナルサイムの安定性解析の結果から、アナルサイムの生成にはケイ素の溶出にかかわる溶液のPhに加え、溶液中のナトリウム濃度が影響を与えている可能性を具体的に示した。 今後はこれらの要素試験的な結果を踏まえ、処分環境下での長期的なベントナイトの変質挙動について検討していく。

論文

Thermoresponsive conductivity of poly(${it N}$-isopropylacrylamide)/potassium chloride gel electrolytes

Chen, J.; 前川 康成; 吉田 勝; 坪川 紀夫*

Journal of Polymer Science, Part B; Polymer Physics, 40, p.134 - 141, 2001/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:27.52(Polymer Science)

N-イソプロピルアクリルアミドに基づくポリマーゲルは、水中において、外部環境から僅かな温度刺激を受けるとゲル体積が著しく変化することが知られている。この体積変化を電気伝導度から調べる目的で、$$gamma$$線重合反応を利用してポリマーゲル電解質(PGE)を合成した。PGEのゲル体積は、32$$^{circ}C$$付近の温度で急激に変化し、この温度を境に低温側で膨潤、逆に高温側で収縮した。このようなゲルの温度特性を電気伝導度から調べたところ、ゲルの膨潤収縮挙動と良く一致することがわかった。この結果から、ポリマーの構造変化を調べる手段として、電気伝導度測定が有用であることが結論できた。

論文

Temperature-switchable vapor sensor materials based on ${it N}$-isopropylacrylamide and calcium chloride

Chen, J.; 吉田 勝; 前川 康成; 坪川 紀夫*

Polymer, 42(23), p.9361 - 9365, 2001/11

 被引用回数:31 パーセンタイル:72.25(Polymer Science)

塩化カルシウムを含むアルコール溶液中でN-イソプロピルアクリルアミドを放射線重合して得られた高分子素材を温度応答性蒸気センサーに応用した。センサー素材の電気伝導度は、温度変化に追従して、水とエタノール蒸気中で顕著に変わることがわかった。すなわち、電気伝導度は昇温と共に、エタノール蒸気中で増加、逆に水蒸気中で減少する傾向を示した。二つの蒸気が電解質に対し正反対の応答を示すことから、有機溶媒中に含まれる微量の水を測定するための濃度計を試作し、性能を評価した。その結果、電気伝導度と水の濃度の間で良好な直線関係が得られた。

論文

Enthalpy and heat capacity of (Ca$$_{1-x}$$Pu$$_{x}$$)TiO$$_{3}$$(x=0 and 0.20)

佐藤 剛*; 山崎 哲*; 山下 利之; 松井 恒雄*; 長崎 正雅*

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.135 - 140, 2001/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.66(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウムを添加したペロブスカイト型構造のCaTiO$$_{3}$$の熱的安定性を評価するため、x=0,0.2の試料のエンタルピーを室温から1180Kまでの範囲でカルベ型熱量計を用い投下法により測定した。得られたエンタルピー値には不連続面はみられず相変態がないことから、このエンタルピー値を温度の多項式でフィッティングし、これを温度で微分することにより定圧比熱容量Cpを求めた。(Ca$$_{1-x}$$Pu$$_{x}$$)TiO$$_{3}$$の熱膨張データと熱力学的関係式を用いて推定したCpと実測Cpには良い相関があることから、本測定Cpは信頼性が高いと考えられる。求めたCpと自由エネルギー関数を用い、(Ca$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)TiO$$_{3}$$とCaTiO$$_{3}$$のギッブズモル生成自由エネルギーを算定した。

報告書

ベントナイト構成鉱物のアルカリ溶液に対する影響-モンモリロナイト、長石、石英混合実験-

金 善永

JNC TN8400 2001-008, 36 Pages, 2001/03

JNC-TN8400-2001-008.pdf:2.92MB

高レベル放射性廃棄物を地層処分する際に、多くの国では緩衝材としてベントナイトが候補材料として考えられている。特に近年は、地層処分にセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料からの浸出液はpHが高く、Ca、Na、Kなどの濃度が高いために、緩衝材や周辺岩盤を変質させると考えられる。この反応は、処分場が地下深い所に位置する場合、地熱や放射性廃棄物からの熱、圧力、地下水などの反応によって、さらに激しい変質を受けると考えられる。このような場合、緩衝材としての膨潤性、地下水の侵入防止、核種元素の移行遅延などの性能は、低下することが懸念される。今回は、高pH溶液に対する緩衝材構成鉱物間の影響を調べるために、緩衝材の主な構成鉱物であるモンモリロナイト、長石(曹長石)、石英を選定し、これらを一定比率に混合させて、蒸留水やpH11$$sim$$13溶液との反応を調べた。試験温度は50$$sim$$150$$^{circ}C$$であり、反応期間は10$$sim$$200日であった。試験結果、主な2次生成鉱物は方沸石(analcime)であり、温度やpHが高く、反応期間が長いほど、その生成量は多く、粒径も大きくなる傾向を示した。この方沸石の生成量は、X線粉末回折分析手法により定量化を試みた。方沸石の定量化の結果、その生成量は次の順序を示した。モンモリロナイトと長石混合試験$$>$$モンモリロナイト試験$$>$$モンモリロナイトと石英混合試験この他に、走査型電子顕微鏡観察を行った結果、X線粉末回折分析データからは検出できなかった方沸石の結晶が観察された。また、定量化のデータを利用して、各試験においての方沸石の活性化エネルギー(kJ/mol)を求めてみた。・モンモリロナイト試験での方沸石の活性化エネルギー:54.9kJ/mol・モンモリロナイトと長石混合試験での方沸石の活性化エネルギー:51.9kJ/mol・モンモリロナイトと石英混合試験での方沸石の活性化エネルギー:59.6kJ/mol以上の結果より、ベントナイトに珪砂を混合させることや、周辺岩盤や緩衝材中の長石の存在などによる高pH溶液の変質影響を推定できる。

報告書

放射性殿物処理プロセスの評価検討

住友金属鉱山*

JNC TJ6420 2000-005, 109 Pages, 2000/07

JNC-TJ6420-2000-005.pdf:3.16MB

核燃料サイクル開発機構人形峠環境技術センターで発生するウランを含むフッ化カルシウム澱物からウランを除去し、フッ素を安定化させるプロセスについて、塩酸系処理プロセス及び硝酸系処理プロセスにおける物質収支、建設費及び操業費の比較検討を行った。物質収支について、2次廃棄物の発生量を比較すると、硝酸系処理プロセス工程-3が最も少なく、次いで酸素系処理プロセス、硝酸系処理プロセス、硝酸系処理プロセス工程2、同工程-1の順であった。建設費は、塩酸系処理プロセスが最も安く、次いで硝酸系処理プロセス工程-3、同工程-2動向停-1の順であった。操業費は、硝酸系処理プロセス工程-3塩酸系処理プロセス工程-2、同工程-1の順であった。さらに、殿物を直接乾燥し、減容化するプロセスについても同様の評価を行った。直接乾燥・減容化処理プロセスは、低コストで減容できるという利点があるが、ウランを分離していないため、将来その必要性が発生した際には、ウラン分離費用が新たに必要となる。

報告書

人工バリア材料の変質に関する研究-硝酸塩およびセメントからの浸出物の影響-(研究委託内容報告書)

入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 藤田 英樹*; 久保 博*

JNC TJ8400 2000-034, 212 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-034.pdf:7.91MB

TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。

報告書

人工バリア材料の変質に関する研究-硝酸塩およびセメントからの浸出物の影響-(研究概要)

入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 久保 博*; 藤田 英樹*

JNC TJ8400 2000-033, 95 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-033.pdf:11.11MB

TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。

報告書

ベントナイトとコンクリートの長期接触事例の調査

今井 淳*

JNC TJ8400 2000-008, 196 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-008.pdf:25.25MB

放射性廃棄物の地層処分では、廃棄体オーバーパックの周囲に緩衝材としてベントナイト系材料を用いる事が考えられているが、トンネル等の地中構造物の支保に使われるコンクリートと接触することによるベントナイトの劣化が懸念されている。本調査の目的は、天然環境で長期に共存していたベントナイトとコンクリートを調査することにより、両者の相互作用によるベントナイトおよびコンクリートの変質についての知見を取得することである。今年度は、平成10年度から開始した調査の2年目として、山形県西置賜郡小国町と飯豊町境界に位置し、ベントナイト鉱床を貫通して建設され、現在廃坑となっている国道113号線の宇津トンネルで昨年度に引続き試料採取を行い、ベントナイトとコンクリートの接触面について分析・調査を行った。この結果、建設終了から30年以上経過した状況で、ベントナイトのゼオライト化、イライト化といったものは観察されず、昨年同様、コンクリートから浸出したCaイオンによる接触部近傍数mmの範囲にNa型ベントナイトのCa型化を示す可能性のあるデータが得られた。また、コンクリートについては、接触部から30mm程度までのSイオン(硫酸イオン)の浸入が確認されたが、コンクリートの物理的な劣化は確認されず、健全な状態であることを確認した。さらに、1971年1月に埋設され、2000年3月に発掘されたEXPO70タイムカプセルを収納していたコンクリート容器と充填ベントナイトの調査を行い、試料を採取した。

報告書

セメント起源微粒子の挙動に関する研究(3)

田中 知*

JNC TJ8400 2000-003, 62 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-003.pdf:11.88MB

放射性廃棄物処分システムの性能評価にとって、セメントの溶解に伴い放出されるコロイドの核種移行への影響を解明することが重要であると考えられている。昨年度、OPCや低アルカリセメントペーストを浸漬した溶液中での微粒子の確認およびそのキャラクタリゼーションを行った結果、濃度が低いもののコロイド粒子の放出が見られた。本年度はコロイド粒子放出の再現性を確認するために、昨年度と同様の実験を行った。また、流水とOPCや低アルカリセメントが接触している場合のコロイド粒子の放出挙動を調べた。さらにコロイドが流出した場合の移行バリア材の模擬物質としてアルミナ粉末を用い、そのバリア効果を調べた。その結果以下の事柄が明らかとなった。1)セメントペーストを浸漬した溶液中には、シリカコロイドやCaCO3と考えられる粒子の存在が確認できた。しかし、その濃度は5ppm以下であり、非常に低いことがわかった。よって昨年度の結果の再現性が確認できた。2)セメントペーストに通水するとコロイド粒子が流出することが確認できた。しかしその濃度は低いことがわかった。3)バリア材料の模擬物質として用いたアルミナ粉末により、アルミナ粉末の粒径が200$$sim$$150$$mu$$mの場合にコロイド粒子の移行が一部阻止できることがわかった。

論文

Phase relations of Ca(OH)$$_{2}$$ under high-temperature and high-pressure conditions

福井 宏之*; 大高 理*; 桂 智男*; 永井 隆哉*; 舟越 賢一*; 内海 渉; 亀卦川 卓美*

Science and Technology of High Pressure, p.554 - 557, 2000/00

高圧下での示差熱解析並びに放射光X線その場観察により、水酸化カルシウムの8GPaまでの融点の圧力変化を測定した。融点は、圧力増加に伴って下降し、6GPaでは、約600$$^{circ}$$Cになった。さらに圧力を増加させると、融点は上昇に転じ、固相にこのあたりの相転移があることを示唆され、実際にX線観察によりBaddeleyite構造の新高圧相が発見された。

報告書

カルシウム型ベントナイトのトリチウム、セシウム、ヨウ素及び炭素の実効拡散係数の取得

三原 守弘; 伊藤 勝; 上田 真三*; 加藤 博康*

JNC TN8430 99-011, 27 Pages, 1999/11

JNC-TN8430-99-011.pdf:2.25MB

放射性廃棄物の地層処分にナトリウム型ベントナイトを使用することが検討されているが、長期的にはナトリウム型ベントナイトはカルシウム型化することが考えられる。ナトリウム型ベントナイトがカルシウム型化すれば処分システムの性能を評価するために必要となる核種の移行パラメータが変化することが考えられる。本研究では、ナトリウム型ベントナイトをカルシウム型化させ、H-3,Cs-137,I-125及びC-14の実効拡散係数を乾燥密度をパラメータとして取得し、既存のナトリウム型ベントナイトの値と比較した。さらに、溶液組成の核種の実効拡散係数に及ぼす影響について調べるためにセメント系材料の影響を受けた海水系溶液を用いて実効拡散係数を取得した。核種の実効拡散係数の大きさはセシウム$$geqq$$トリチウム$$>$$ヨウ素$$>$$炭素の順となった。これら核種の実効拡散係数はナトリウム型ベントナイトの値とほぼ同程度の値であると推定された。溶液組成の影響については、トリチウムでは乾燥密度1.8g/cm3において、蒸留水系溶液とほぼ同じ値であったが、乾燥密度が小さくなると、蒸留水系溶液より小さな値となった。セシウムの実効拡散係数は、トリチウムと同様に乾燥密度1.8g/cm3において、海水系溶液の影響は見られなかったが、陰イオンとして存在する核種は、ベントナイトのイオン排除効果の低減による実効拡散係数の増加が見られた。

報告書

Hydrochemical Investigation and Status of Geochemical Modeling of Groundwater Evolution at the Kamaishi In-situ Tests Site, Japan

笹本 広; 油井 三和; Arthur, R. C,*

JNC TN8400 99-033, 153 Pages, 1999/07

JNC-TN8400-99-033.pdf:58.41MB

釜石鉱山における原位置試験は、主に栗橋花崗岩閃緑岩を対象として行われた。栗橋花崗岩閃緑岩中の地下水の地球化学的調査により、主に以下の点が明らかになった。・地下水の起源は、降水である。・深部の地下水は、還元性である。・ほとんどの地下水にはトリチウムが検出されることから、これらの地下水の滞留時間は長くとも40年程度である。一方、KH-1孔の地下水にはトリチウムが検出されず、予察的な14C年代測定から、数千年程度の年代が示唆される様な、より古い地下水が存在すると推定される。・比較的浅部の地下水はCa-HCO3型であるが、より深部になるとNa-HCO3型になるような深度方向での水質タイプの変化が認められる。上記の様な地球化学的特性を示す栗橋花崗岩閃緑岩中の地下水に関して、地下水の起源と地下水-岩石反応の進展を考慮した地球化学平衡モデルをもとに、地下水水質のモデル化を試みた。その結果、土壌中での炭酸分圧の値、岩体中での以下の鉱物を平衡と仮定することで地下水のpH,Ehおよび主要イオン(Si,Na,Ca,K,Al,炭酸および硫酸)濃度について、実測値をほぼ近似することができた。・土壌中での炭酸分圧:logPCO2=-2.0・岩体中での平衡鉱物:玉随(Si濃度)、アルバイト(Na濃度)、カオリナイト(Al濃度)、方解石(Caおよび炭酸濃度)、マイクロクリン(K濃度)、黄鉄鉱(硫酸濃度、Eh)また、海外の専門家との議論により、釜石サイトにおける、より現実的な地下水変遷モデルを構築するためには、開放系での不可逆的な岩石-水反応に関して、反応経路モデルを用いたシステマティックなアプローチを適用することが必要であると考えられた。さらに、モデルの妥当性を示すためには、釜石サイトの地質情報に関して、より詳細なデータ(例えば、割れ目充填鉱物に関する詳細なデータ等)も必要である。

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